近日,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所王国忠研究员团队将金属镍包覆在氮掺杂的碳硅复合材料(SiO 2 @Ni@NC)中作为催化剂,在水相中香兰素加氢反应中表现出良好的性能,在室温下香兰素转化率可达99.8%,4-羟甲基-2-甲氧基苯酚(HMP)选择性可达100%。
相关研究成果发表在 《Advanced Science》杂志上。
水是一种易得且环境友好的溶剂。然而,涉及水的催化反应受到活性金属物质难以稳定化的严重限制。研究表明,封装策略可以有效减少活性物质的损失。源自间苯二酚-甲醛树脂的氮掺杂碳(NC)层可通过其固有的疏水特性增强催化剂与气体分子或有机反应物之间的亲和力,有效提高催化活性和稳定性。
在这项研究中,研究人员准备了一种镍催化剂,该催化剂被包裹在氮掺杂的碳和二氧化硅的混合物中,称为 SiO 2 @Ni@NC。他们用水作为溶剂,用它将香兰素转化为另一种名为 4-羟甲基-2-甲氧基苯酚 (HMP) 的化学物质。这种包裹式催化剂效果非常好。在室温下将几乎所有的香兰素转化为 HMP,并且可以重复使用五次。
高效的催化性能源自活性金属、氮掺杂碳层和二氧化硅的协同作用。二氧化硅有助于将催化剂均匀地分散在水中,而碳层则保护金属并促进反应进行。测试表明,碳层还有助于聚集反应所需的化学物质。
密度泛函理论(DFT)计算证实了氮掺杂碳层在H 2自发解离中的作用 ,阐明了香兰素水相加氢的催化机理。
研究团队表示,该工作中的碳层包裹策略为构建室温下高效稳定的水相加氢催化剂提供了参考。