塑料废物是一种无处不在的污染物，对人类和环境都构成了重大威胁。然而，它也代表着巨大的碳资源。回收或升级塑料废物不仅是环境可持续性的问题，也是迈向循环经济的关键一步。这个话题引起了催化领域的极大兴趣，因为设计和建造用于升级塑料废物的催化剂和催化工艺可能会对地球的健康和未来产生深远的影响。
光热催化是光化学和热化学反应途径相结合的复杂协同过程，需要额外加热以促进载体的激发和分离，加速分子的扩散。这一复杂过程可以显著提升原有光催化反应的性能，但也带来了一系列催化领域研究人员迫切需要解决的挑战。
近日，四川大学张帆教授团队提供了一种高效的Pt/CdS催化剂，通过光热催化实现了聚乳酸升级为绿色氢气和高附加值丙酮酸。相关成果发表在《催化学报》上。
由于优异的光吸收和利用能力，Pt/CdS 在降解 PLA 中表现出优异的光催化活性。外部热量对 Pt/CdS 上高能热载流子的激发和利用的影响进一步提高了在光热催化中将 PLA 升级为 PyA 和 H 2的活性。强大的光吸收能力和合适的价带边缘使 Pt/CdS 对 PyA 的生产更具选择性。
原位ESR探测了LA转化过程中优先生成的碳中心自由基，证明了LA分子的氧化是由α-C(sp³)-H键断裂形成的自由基中间体引发的，自由基中间体进一步被空穴氧化生成PyA，质子还原产生氢气。DFT计算表明，CdS表面LA氧化PyA的高选择性是由于活性位点对C和O吸附物种的亲和力不同，导致脱氢增强，CC断裂受阻。